金属锌以其高理论比容量、低氧化还原电位和环境友好性，被广泛认为具有巨大的应用潜力。然而，析氢反应（HER）、锌金属腐蚀和枝晶生长等问题严重影响了电池的循环性能。这些挑战主要源于亥姆霍兹层（Helmholtz plane, HP）在电化学反应中的结构演变。因此，重构锌金属负极的亥姆霍兹层是抑制析氢反应、锌金属腐蚀及枝晶生长，从而显著提升电池循环性能的关键策略。针对以上问题，西北工业大学黄维院士团队艾伟教授课题组通过在锌金属表面原位构建掺杂离子液体（Ionic liquid, IL）的水凝胶保护层（Zn@IL&PPS）来建立一种贫水、富Zn²⁺的亥姆霍兹层。实现了锌的无枝晶均匀沉积，显著提升了锌金属电池的循环稳定性（Energy Environ. Sci., 2024, DOI: 10.1039/D4EE02909G）。

（Zn@IL&PPS的表征及吸附能计算）

WAXS和XRD的测试结果表明IL对锌箔表面产生了选择性刻蚀，且呈现出Zn（002）晶面的选择性高暴露。XPS谱图表明了IL和PEDOT：PSS的成功引入且无其他杂元素，同时，SEM图表明Zn@IL&PPS保护层厚度约为30 μm。结合ECSA容量，DC曲线测试和吸附能计算结果，表明在锌负极/电解质界面上存在竞争吸附行为，EMIM⁺和TFSI⁻分别占据IHP和OHP。

（Zn@IL&PPS负极的锌沉积，和耐腐蚀性能研究）

原位光学显微镜和SEM表明，纯Zn负极在沉积过程中有明显的枝晶生长，而Zn@IL&PPS则表现出更有序沉积。CA测试和锌离子迁移数计算对Zn@IL&PPS电极沉积模式进行分析。LSV和EIS测试表明Zn@IL&PPS电极能有效抑制析氢腐蚀。相场模拟对改性后电极表面电流密度和离子通量做了可视化研究，结果表明Zn@IL&PPS电极表面电流分布和Zn负极/电解液界面离子通量更加均匀。

（Zn@IL&PPS的电化学性能对比）

将ẟ-MnO₂@C和I₂@C作为正极与Zn@IL&PPS负极匹配，无论扣式电池还是软包电池都显示出良好的循环性能。此外，组装的1 Ah规格的大容量软包电池在0.2 Ag⁻¹下稳定循环超过100圈。且根据正极活性物质质量计算出的I₂||Zn@IL&PPS软包电池的能量密度达到239 Wh kg⁻¹，表现出色的应用前景。

文章链接：https://doi.org/10.1039/D4EE02909G

（文字：高国伟 审核：王学文）