Fe-N-C单原子催化剂（SACs）的催化性能与金属位点的配位环境密切相关。先前配位环境调控研究主要聚焦于金属种类、配位原子、配位数、缺陷工程和构筑双原子位点工程等，而利用碳载体的表面曲率调控金属原子的配位环境很少被研究。同时，Fe-N-C单原子的析氧反应（OER）性能较差，限制了其在可充锌-空气电池中的应用。在电解液中引入适量尿素，在氧化电位区间内更容易触发热力学更容易发生的尿素氧化反应（UOR）。利用UOR取代OER的思想，组装尿素辅助的锌-空气电池有望表现出更优异的循环性能和能量效率。

近日，西北工业大学柔性电子研究院黄维院士团队李致朋教授和王启晨副教授通过介孔二氧化硅保护的热解策略，成功制备了锚定在凹面氮掺杂碳十二面体上的高曲率Fe-N₄单原子催化剂（Fe SA/NhcC）。实验与理论计算表明，碳载体的高曲率通过诱导微观应变，缩短Fe-N键长并降低d-带中心，优化了氧中间体（*OH和*NHCON）的吸附强度，从而显著提升了ORR和UOR的催化活性。基于Fe SA/NhcC阴极的锌-尿素-空气电池（ZUAB）展现出0.686 V的超低充放电电压差、优异的放电寿命，长期循环稳定性和高能量效率。该工作为通过表面曲率调控单原子催化剂的电子结构提供了新思路，推动了高效能源转换器件的发展。研究成果以“Tailoring the Surface Curvature of the Supporting Carbon to Tune the d-Band Center of Fe-N-C Single-Atom Catalysts for Zinc-Urea-Air Batteries”为题近期发表在高水平学术期刊Angewandte Chemie International Edition上。

图1. Fe SA/NhcC催化剂的合成和原子尺度表征

图2. Fe SA/NhcC基锌-尿素-空气电池性能

论文第一作者为柔性电子研究院王启晨副教授，韩国高丽大学吕璐璐博士和南开大学博士研究生胡绪，通讯作者为李致朋教授，南开大学周震教授和韩国高丽大学Yong-Mook Kang教授。该工作得到了国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费专项资金、陕西省重点研发计划等经费的支持。

文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202422920

（文字：王启晨 审核：王学文）