钠金属电池由于具有较高的能量密度和丰富的钠资源储备,在便携式移动设备和智能电网等领域有巨大的应用前景,被认为是有潜力的高比能二次电池。然而,钠金属负极存在着高的反应活性、大的体积变化、不稳定的SEI和不可控的枝晶生长等问题,严重影响了钠金属电池的电化学性能与安全性,使得其应用十分受限。

图1 钠金属电池目前存在的问题
针对上述问题,本工作将锚定在三维碳布表面的Sb2Te3作为钠金属电池的双功能宿主材料。Sb2Te3与钠的合金化产物Na3Sb能够引导钠金属均匀沉积,与钠的转换产物Na2Te作为无机物种参与构建更加稳健的SEI。密度泛函理论(DFT)的结果证实了Na3Sb成核位点能够降低Na成核能垒,从而诱导钠均匀成核生长。XPS结果表明在循环过程中负极表面形成了富含Na2Te和NaF等无机物种的SEI界面,有利于稳定金属负极,进而抑制枝晶生长。此外,碳布的三维多孔结构提供了足够大的空间以减轻钠金属电镀/剥离循环引起的体积变化。原位光镜观测到宿主材料表面无枝晶的沉积行为,因此金属负极在2 mA cm-2、6 mAh cm-2的测试下可以稳定循环1600小时,极化电压低至30 mV。本工作揭示了三维结构设计与活性位点构筑双重策略的协同作用,为高能量、长寿命钠金属负极的构筑提供了全新思路。

图2 (a)Sb2Te3@CC制备示意图,(b)Sb2Te3@CC原位光镜表征,(c)DFT计算Sb2Te3@CC和CC与钠的吸附能,(d)对称电池测试,(e)循环前后Na@Sb2Te3@CC的XPS表征
相关成果以“Antimony Telluride as Bifunctional Host Material for Dendrite-Free Sodium Metal Batteries”为题发表在国际知名期刊Nano Letters之上。论文第一作者为柔性电子研究院22级硕士研究生陈博峰,通讯作者为崇少坤副教授。该工作得到了国家自然科学基金、中国科协青年人才托举工程等项目的支持。
文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c06650
(文字:陈博峰 审核:王学文)