转换-合金机制材料通过多电子转移过程可实现高的理论比容量，其合金/逆合金反应也助力较低的工作电压，有助于实现高的能量密度。此外，转换反应的部分产物作为柔性基底有助于释放储钾过程中产生的晶格应力，并且提供额外电子传输介质。然而，电化学过程中存在的严重体积膨胀和迟缓的扩散动力学问题制约其循环稳定性和倍率性能。高熵材料，由于高熵效应和“鸡尾酒”效应产生独特的电化学特性，在储能领域备受瞩目。高熵构型能够有效降低吉布斯自由能，改善电子、离子传输能力，“鸡尾酒”效应有助于缓冲电极材料体积膨胀。因此，利用高熵策略解决转换-合金型材料的关键科学问题，揭示其电化学机理具备重要科学价值。

近日，西北工业大学黄维院士团队崇少坤副教授课题组创新性地将高构型熵引入转换-合金型负极材料，成功设计了一种高熵碲化物（HET，Sb_1.4Bi_0.2Sn_0.2Co_0.1Mn_0.1Te₃）用于钾离子存储。高熵效应和“鸡尾酒”效应使其结构稳定，有效抑制其体积变化。此外，通过基于KFSI的电解液化学，成功在HET表面构建富含氟化钾的稳固SEI层。因此，HET展现出高初始比容量（376.5 mAh·g⁻¹）、出色的倍率性能以及优异的循环稳定性。In-situ XRD、ex-situ TEM和ex-situ XPS 证实HET以Sb、Bi、Sn、Co和Mn为电荷补偿位点，实现独特的转换-合金双重储钾机制。高能量密度（428.8 Wh·kg⁻¹）和稳定循环全电池的成功组装表明该工作为开发高性能钾离子电池负极材料开辟新领域。该文章以“High-Entropy Conversion-Alloying Anode Material for Advanced Potassium-Ion Batteries”为题发表在国际著名期刊ACS Nano上。西北工业大学柔性电子研究院博士生王振振为论文的第一作者，崇少坤副教授为本文的通讯作者。

多表征手段详细阐释了HET的微观演变过程，揭示HET以多活性位点实现独特的转换-合金双重储钾机制。HET首先发生转换反应生成Sb、Sb、Sn、Co、Mn和K₅Te₃，接着，电化学活性的Sb、Bi和Sn再进行合金化反应生成K₃Sb、K₃Bi和KSn。电化学机理概括如下：

多步转换反应：

Sb_1.4Bi_0.2Sn_0.2Co_0.1Mn_0.1Te₃ + K⁺ + e^- ↔ Sb + Bi + Sn + Co + Mn + K₅Te₃ (1)

多步合金反应：

Sb + Bi + Sn + K⁺ + e^-↔ K₃Sb + K₃Bi + KSn (2)

图1. 电化学反应机制示意图

该工作得到了国家自然科学基金、中国科协青年人才托举工程项目等经费的支持。

文章链接：https://pubs.acs.org/10.1021/acsnano.5c03792.

（文字：王振振 审核：王学文）