合理设计单分散余辉发光纳米颗粒对生物成像和信息存储等应用至关重要。然而,当前余辉发光纳米颗粒的激发在很大程度上仍局限于X射线或紫外光(UV)。将响应X射线和UV响应余辉组分集成在单分散的颗粒体系仍是一个具有挑战性的课题。
近日,西北工业大学柔性电子研究院黄维院士团队刘小网教授课题组报道了一种基于稀土掺杂纳米颗粒和分子余辉集成体系,在单分散纳米颗粒体系实现了X射线和UV激发的余辉调控。具体而言,在合成NaLuF4:Tb(15 mol%)@NaYF4@SiO2单分散纳米颗粒的基础上,通过“假晶转变”策略实现了4-苯基吡啶(4-PP)在SiO2壳层的掺杂,同时保持了原始纳米颗粒的单分散性。在X射线激发下,高能光子诱导NaLuF4:Tb3+内核形成缺陷态,其储存的能量转移至Tb3+,从而激发出持续时间超过600 s的绿色余辉。在UV激发下,4-PP掺杂的壳层在472 nm处产生寿命为2.41 s的蓝色余辉。UV响应的余辉主要来源于SiO2刚性结构和氢键对掺杂4-PP分子的三重态的稳定。另外,通过4-PP和染料间的共振能量转移策略可以实现X射线和UV激发下余辉颜色的调控。本工作为多响应性单分散余辉纳米颗粒的设计合成提供了新思路,在生物成像和信息存储等领域具有重要的应用前景,该研究成果以“Broadband Excitation from X-ray to UV for Afterglow Emission in Monodisperse Lanthanide-Doped Nanoengineered Molecular Nanotransducers”为题发表于Advanced Materials。

X射线和UV响应单分散余辉材料的结构设计和余辉激活机制图:(a和b)X射线和UV响应单分散余辉发光纳米复合结构的设计思路,(c)余辉NP@4-PP掺杂SiO2纳米颗粒的制备示意图
本论文的第一作者是西北工业大学柔性电子研究院在读博士生关帅猛,西北工业大学柔性电子研究院黄维院士、刘小网教授为本文的共同通讯作者。这一工作得到国家自然科学基金面上项目基金、陕西省重点研发计划项目资助。
原文链接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202508039
(文字:关帅猛 审核:王学文)