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    本研究针对水系锌离子电池实用化进程中钒基正极溶解与锌负极枝晶生长的关键瓶颈问题展开攻关。传统稀电解质中水分子主导的溶剂化结构引发双重困境:一方面锌离子溶剂化鞘层中大量自由水分子加剧钒氧骨架的水解坍塌,导致钒元素不可逆溶出;另一方面高水活性诱发锌负极析氢腐蚀和枝晶生长,造成库仑效率低下(<99%)与循环寿命衰减。(图1)

    研究团队创新提出静电势主导的弱溶剂化电解质新体系。通过系统量化溶剂的静电势极值(|ESPₘᵢₙ| >> ESPₘₐₓ),筛选出弱配位溶剂二丙二醇二甲醚(DGDE)重构锌离子溶剂化环境。实验证实该电解质促使阴离子OTf-进入配位层形成[Zn(OTf)(H2O)5]+接触离子对,将自由水浓度降低。在正极侧,DGDE通过氢键网络束缚自由水,有效抑制钒溶解并维持V2O5结构完整性。在负极侧,DGDE促进阴离子OTf-形成富ZnF2-ZnS的无机SEI层,同步实现枝晶抑制与副反应控制。

    该电解质设计推动双电极性能突破(图2):Zn||V2O5全电池在0.5 A g-1下展现410 mAh g-1高容量,650次循环后容量保持率达80%;锌对称电池在85%深度放电下实现270小时稳定循环。安时级软包电池验证显示,基于电极质量与整体封装的能量密度分别达138 Wh kg-1和36.3 Wh kg-1。这项研究通过静电势导向的溶剂化工程,建立了同步调控正负极界面稳定性的电解质设计新范式,为高安全、低成本水系储能技术发展提供了重要理论支撑。

    图1.弱溶剂化电解质稳定钒基正极与锌负极的机理。

    图2. 电化学性能评价。

    这项研究以" Electrostatic Potential-Dominated Weak Solvation Chemistry for Synergistic Optimization of V2O5 Cathode and Zn Anode"为题,发表在国际顶级期刊《应用化学国际版》(Angewandte Chemie International Edition)上。西北工业大学柔性电子研究院博士研究生陈荆竹、卜凡和博士后曹庆贺为论文第一作者,官操教授为通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、陕西省自然科学基金以及西安市自然科学基金等项目的资助。

    文章链接:https://doi.org/10.1002/anie.202510638

    (文字:陈荆竹 图片:陈荆竹 审核:王学文 )