正极材料决定了钾离子电池（PIB）的能量密度、循环寿命、安全性和成本，亟需先进的材料设计。在所有候选材料中，锰基层状氧化物 (K_xMnO₂) 因其储量丰富、二维离子扩散路径和可调节的化学性质而脱颖而出。然而， Mn³⁺的Jahn-Teller (J-T)畸变、不可逆相变、空气敏感性、大半径K⁺动力学迟缓以及受限的理论容量等挑战阻碍了它们的实用化。

聚焦以上问题，本工作提出了一种高熵超晶格层状氧化物 (K_0.7Mn_0.4Li_0.1Co_0.125Ni_0.125Fe_0.125Cu_0.125O₂，KMNCFCL_0.1) 作为钾离子电池正极材料。高熵组成、[Li-O-K]构型，加上Cu-O共价键和局部CuO₆畸变，可以通过阴离子-阳离子氧化还原反转来触发和稳定晶格氧的氧化还原，从而抑制氧气释放和阳离子迁移，进而缓解潜在的严重电压滞后和容量衰减问题。得益于高熵稳定作用，KMNCFCL_0.1以固溶机制可逆储钾，具有优异的相稳定性和应变耐受性，消除了由J-T晶格畸变、O-O排斥和电解质分子嵌入引起的多重有害结构演变。此外，增大的层间距和被破坏的K⁺/空位有序性有利于K离子以低扩散能垒快速迁移。因此，KMNCFCL_0.1具有327.8 Wh kg^-1的高能量密度、超300圈的循环稳定性和优异的倍率性能。

图1 层状正极LMCT机制示意图

相关成果以“Tailoring Lattice Oxygen Redox and Robust Structure Stability in High-Entropy Superlattice Layered Cathode for Superior Potassium-Ion Storage”为题发表于《Angewandte Chemie International Edition》期刊上。论文第一作者为柔性电子研究院博士研究生马萌，通讯作者为崇少坤副教授。该工作得到了国家自然科学基金、中国科协青年人才托举工程项目等经费的支持。

文章链接：https://doi.org/10.1002/anie.202513581.

（文字：马萌 审核：王学文）