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    与传统的三维(3D)卤化物钙钛矿太阳能电池材料相比,二维Ruddlesden–Popper(2DRP)层状钙钛矿因其提高的耐湿性、优异光稳定性和热稳定性、超低的自掺杂行为和显著降低的离子迁移效应而成为钙钛矿太阳能电池(PSC)的研究热点。2DRP层状钙钛矿稳定性来源于表面有机胺分子的保护作用、低维下钙钛矿容忍因子的有效调控以及由有机胺分子间弱的范德华力和氢键作用主导的层间相互作用。但氢键和范德华力作用力较弱,层状钙钛矿骨架稳定性提升受限,同时,弱相互作用限制了2DRP层状钙钛矿的自组装以及跨层间的电荷传输,从而影响钙钛矿活性层的薄膜质量及光生载流子的分离与传输特性。对层间相互作用的调控研究有望增强2DRP钙钛矿薄膜的稳定性,同时提升2DRP层状钙钛矿太阳能电池的光电转换效率。


    今天,西北工业大学柔性电子研究院黄维院士、南京工业大学先进材料研究院陈永华教授和吉林大学集成光电子国家重点实验室&材料科学与工程学院张立军教授,在Nature Photonics发表题为Efficient and stable Ruddlesden–Popper perovskite solar cell with tailored interlayer molecular interaction 的研究论文,实验研究和理论模拟相结合,通过创新性地引入一种含S原子的有机胺,通过S元素之间的相互作用实现层间相互作用有效调控,探究了其对2DRP层状钙钛矿薄膜结晶动力学、稳定性、以及电荷传输特性的影响规律,构建了高效稳定的2DRP层状钙钛矿太阳能电池。合作团队的任慧(南京工业大学,硕士研究生)、虞士栋(吉林大学,本科生)和晁凌锋(南京工业大学,硕士研究生)为论文的共同第一作者。文章链接:https://www.nature.com/articles/s41566-019-0572-6, DOI: 10.1038/s41566-019-0572-6

    该论文的主要创新之处:

    1, 使用了一种新型的杂原子有机胺分子2–(硫代甲基)乙胺(MTEA)构建层状钙钛矿,通过钙钛矿层间MTEA分子之间S–S的相互作用,进一步稳定了层状钙钛矿骨架,制备了稳定性显著提升的钙钛矿薄膜,并且可以有效的增强层间电荷传输。

    2, 原子尺度的第一性原理材料模拟表明:与基于丁胺(BA)2DRP钙钛矿相比,基于MTEA2DRP钙钛矿层间结合能有很大提升,来源于相邻两层MTEA有机分子通过S–S相互作用增强的层间相互作用。电子能带结构计算结果显示在价带顶附近出现S相关电子态,层间区域呈现显著的电子云交叠,有利于层间光生载流子传输。

    3, 相对于基于丁胺(BA)的2DRP钙钛矿,基于MTEA的2DRP钙钛矿(n = 5)薄膜表现出较强的面外优先晶体生长。从而制备出了效率高达18.06%(认证效率17.6)的高性能2DRP层状钙钛矿太阳能电池。同时,增强的层间分子相互作用大大改善了2DRP钙钛矿薄膜的湿、热稳定性和器件稳定性,器件在最大功率输出点持续标准太阳光下光照1000小时,效率衰减不到15%。

    该研究首次报道了通过层间相互作用调控构建高效稳定的2DRP层状钙钛矿太阳能电池。由于S-S相互作用引起的层间相互作用,强烈面外优先生长的2DRP层状钙钛矿薄膜可实现低的缺陷态密度和有效的层间电荷传输,从而提升了太阳能电池的光电转换效率。此外,增强的层间分子相互作用,使得2DRP层状钙钛矿太阳能电池的稳定性显著提高。通过选择有机胺分子制备2DRP层状钙钛矿,实现层间相互作用调控为构建高效且稳定的二维层状钙钛矿太阳能电池提供了一个新思路。

    本工作得到了科技部纳米科技重点专项钙钛矿太阳电池的基础研究、国家自然科学基金委、中组部高层次人才项目等基金的资助。