西工大新闻网5月6日电（孙晋蒙)锂硫电池凭借其超高的理论能量密度和优异的经济性，被认为是潜在的下一代储能体系。过渡金属化合物/碳复合催化剂在解决锂硫电池穿梭效应和动力学缓慢等问题方面有着广阔的应用前景。然而，如何保证催化剂在高能量密度要求下实现良好的电化学性能仍面临挑战；其次，对于锂硫电池动力学衍化过程的认识和评价仍存在测试方法与实际需求差异较大等问题，难以有效指导催化剂的定向制备。针对以上问题，西北工业大学黄维院士团队艾伟教授课题组报道了一种负载少层石墨碳/双金属磷化物的多孔碳催化剂，结合原位动力学表征首次明确了硫生成为锂硫电池充电过程的决速步，并通过构筑软包电池证明该材料在高能量密度锂硫电池中具有良好的适用性（Nano Lett. 2022, DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c00642）。
（材料制备过程及微观结构）
利用三聚氰胺多聚磷酸前驱体中电负性功能基团对钴和镍离子的吸附作用，诱导热解过程中形成的镍钴磷纳米粒子（~12 nm）均匀分布在碳材料中；同时，镍钴磷对碳材料的催化石墨化也能促使石墨化碳包覆/桥联纳米结构的形成，赋予该材料良好的结构和电化学稳定性。
（电池动力学衍化过程研究）
为探究该催化剂对锂硫电池催化转化过程的具体作用，该工作利用原位动力学方法全面考察了锂硫电池在不同充放电阶段的转化活化能。结果表明（1）电池在充电和放电过程中转化活化能均逐步升高，且最终分别在硫化锂和硫形成时达到最高值，为相应电化学过程的决速步；（2）该催化剂能有效降低电池各转化阶段的势垒，其中，对决速步的催化效果尤为显著。
（叠层软包电池结构与性能）
在硫载量高达240 mg，电解液仅3.2 μL mg-1，以及N/P比为2.4的苛刻条件下，制备的叠层软包电池能量密度可达302 Wh kg-1，并具有良好的循环稳定性。该工作是课题组继发表锂硒电池研究进展（Advanced Materials, 2021, 33, 202003845）、新型Co-N-C单原子催化剂（Energy Storage Materials, 2021, 36, 409）和柔性锂金属负极主体材料（Nano Energy, 2022, 94, 106883）之后，在下一代高比能电池领域取得的又一重要研究成果，为锂硫电池动力学衍化过程提供了更为全面的认识，可为未来实用化锂硫电池催化剂的设计提供指导。
文章链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c00642
(审核：王学文）
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