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    西工大新闻网6月30日电(向慧鑫)团簇是介于原子/分子与宏观物质之间的多核聚集体,具有确定的原子组成和化学结构,代表了凝聚态物质的初生态,是关联宏观性质和物质微观结构的理想模型,对深刻认识和理解物质转化的规律具有重大意义。金属团簇因其精确的结构和独特的物理化学性质,近年来受到越来越多的关注。金属团簇的合金化是调控团簇结构和性能的一种有效策略。相较于单金属团簇,合金团簇由于金属间协同效应可显著改善其物理化学性质,在实际应用中更表现出更高的效能和更广阔的应用前景。然而,目前团簇研究仍面临着合成方法严重局限和原子水平精准调控难两大难题!金属团簇的精准掺杂尚未形成比较系统的认识,团簇合成与结构转变的普适性化学问题仍未得到解决。

    近日,西北工业大学黄维院士团队姚传好教授课题组基于结构明确的Au25团簇,系统地研究了配体的空间位阻和电子效应、Au25的电荷态,以及掺杂剂的量等因素在AuCd双金属团簇合成与转化中的作用。相关研究成果在线发表在化学类顶级期刊——《美国化学会志》(JACS)上。

    在这项研究中,科研人员通过对硫配体、前驱体的电荷态、掺杂剂量的巧妙控制,制备了多种AuCd双金属团簇。结果表明,配体的空间位阻和Au25的价态是决定最终产物的两大因素。例如,带负电荷的Au25-在Cd掺杂过程中容易形成Au19Cd3-,而以电中性的Au25为前驱体时主要产物为Au24Cd。同时,通过巧妙地操纵具有不同空间位阻的配体,可以轻易地实现Au19Cd3和Au24Cd之间的可逆转化。最重要的是,通过精确控制合成条件,以“核取代”的方式成功制备出了最小且手性的双金属簇合物Au4Cd4。该项目借助金-镉体系双金属团簇的合成与可逆转变,成功揭示了团簇合成中的普适性化学,不仅对开发新型金属纳米团簇合成方法具有极为重要的指导价值,而且对加深合金团簇合成机理的理解,以及推动功能金属团簇应用方面的探索具有重要的指导意义。

    图1. 金镉团簇的原子级可控合成与结构转化。

    上述工作得到了陕西省自然科学基金(2021JM-048)、宁波市自然科学基金项目(202003N4005)、中央高校基本科研业务费的支持。

    原文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c05053)

    (审核:王学文)