西工大新闻网1月8日电（王洁）固态电解质界面（SEI）在保护锂离子电池（LIBs）电极中起着至关重要的作用，是LIBs得以长期循环并商业化应用的前提。然而，水系锂离子电池（ALIBs）中SEI的缺失阻碍了其循环稳定性的提升，导致其无法满足未来高度安全、大规模、分布式储能的应用需求。对比已广泛研究的无机负极，多电子氧化还原的有机电极材料不仅具有超高理论容量，同时兼具结构多样性、可持续性和合成成本低廉的优势，近年来备受关注。然而，有机电极材料在传统水系电解液中常发生电极溶解、化学键重排或生成活性中间体等副反应，循环稳定性差。尽管最近有报道采用盐包水（WiSE）体系，ALIBs中有机电极氧化还原的稳定性提高到了约1000次。然而，有机电极与电解质界面的研究仍未引起足够的重视。因此，迫切需要深入地理解水系SEI的组分与形成机制，提出构筑水系SEI的通用策略，从而推动高性能有机电极材料在ALIBs中的应用和未来发展。

基于以上问题，林宗琼教授和黄维院士团队利用“盐包水”电解质（water-in-salt electrolyte, WiSE）在梯形杂环聚合物聚(2,3-二硫-1,4-苯醌)(PDB)电极上构筑了稳定的SEI，实现了水系环境下双离子存储的超长循环寿命（> 80天），提出了质子共插入诱发SEI的生成机理，为水系电极界面的稳定化提供了新思路，同时启发了高性能ALIBs电极材料选择的多样性。其成果以“Solid-Electrolyte Interphase for Ultra-Stable Aqueous Dual-Ion Storage” 为题发表在国际知名期刊Advanced Energy Materials上。本文第一作者为林宗琼教授，通讯作者为翁洁娜副教授和黄维院士，通讯单位为西北工业大学柔性电子研究院和南京工业大学先进材料研究院。

在梯形杂环聚合物PDB中形成稳定的水系SEI，Li⁺和TFSI^-作为离子电荷载体在PDB上实现了稳定的双离子存储。由于该水系SEI的保护，抑制了还原过程中电极的不利亲核反应，延长了羰基自由基阴离子中间体寿命。结合原位、非原位的光谱表征技术，揭示了复杂的有机氟化物和氧化物为该双层SEI的化学成分。观察到的酚羟基和相应的PDB-H(H₂O)+ n离子团簇PDB烯醇化时质子共插入，导致了局部水的消耗和pH值的上升。这一质子消耗路径是在PDB电极上形成稳定SEI的关键，有望使构筑水系SEI成为超长循环ALIBs的通用策略。

文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202203532

（审核：王学文）