西工大新闻网6月21日电（赵稳）暴露低配位活性位点及优化其对反应中间体的吸附强度是提高二维Pt基材料催化性能的重要手段。尽管在构建高活性二维Pt基催化剂方面已经取得了重要进展，但目前主要通过插层剥离、缺陷控制等手段暴露和调控Pt位点的几何和电子结构，导致低配位Pt活性位点仍然没有被充分暴露，且活性位点对反应中间体的吸附能有待进一步优化。因此，寻求一种简单、温和、普适的策略用于高效激活二维Pt基范德华材料中面内活性位点仍然是一个挑战。基于此，近日，黄维院士团队方漪芸课题组与西安交通大学研究团队在国际顶级学术期刊Advanced Materials上发表了题为“Triggering Pt Active Sites in Basal Plane of Van der Waals PtTe₂ Materials by Amorphization Engineering for Hydrogen Evolution”的研究论文（黄维院士和方漪芸副教授为共同通讯作者，柔性电子研究院在读博士研究生赵稳为第一作者）。该论文以原子结构精准的二维Pt基范德华晶体材料作为模型催化剂，利用热处理策略将原子级厚度的二维晶体PtTe₂纳米片（c-PtTe₂ NSs）转化为相应的氧掺杂非晶纳米片（a-PtTe₂ NSs）。实验和理论研究共同表明，热处理过程中氧原子可破坏c-PtTe₂ NSs中Pt-Te共价键，从而引发面内Pt原子的重构及充分暴露。与此同时，O 2p轨道和Pt 5d轨道相互作用，可改变Pt活性位点d带中心、费米能级附近态密度和电导率等属性，从而优化Pt活性位点与活性氢中间体的吸附强度。在电催化析氢反应中，a-PtTe₂ NSs表现出低的起始电位（~0 mV）、过电位（14 mV@10 mA cm^-2）、塔菲尔斜率（24.5 mV dec^-1）和优异的稳定性（4万次循环），显著优于商用Pt/C催化剂。此外，该热处理策略具有较好的普适性，可将原子级厚度二维PtTe和Pt₃Te₄范德华晶体材料无定形化。该研究结果对调控二维Pt基范德华材料的几何和电子结构提供了有效手段，为研究活性位点微纳结构与催化性能之间的构效关系提供了科学方法，为其它高效Pt电催化剂的发展奠定材料基础和理论基础。

图（a）a-PtTe₂ NSs的制备示意图。（b）c-PtTe₂ NSs和a-PtTe₂ NSs的XRD谱图。（c，d）a-PtTe₂ NSs和c-PtTe₂ NSs的AC-HAADF-STEM图像。（e）c-PtTe₂ NSs形成a-PtTe₂ NSs的理论模拟过程。（f）c-PtTe₂ NSs、a-PtTe₂ NSs和Pt/C的LSV极化曲线。(g，h) c-PtTe₂ NSs和a-PtTe₂ NSs的水解能垒和H*的吸附自由能。

本工作得到国家自然科学基金，中央高校基本科研业务费等项目的资助。

文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202301593。

（审核：王学文）